1969 stieg Gillan bei Deep Purple ein – und veränderte die Band nachhaltig. Das Album Deep Purple in Rock (1970) markierte den internationalen Durchbruch. Mit Hymnen wie Speed King und dem zehnminütigen Child In Time wurde Gillans ekstatischer Gesang weltberühmt.
Den endgültigen Siegeszug brachte Machine Head (1972) mit Klassikern wie Highway Star, Space Truckin’ und dem legendären Gitarrenriff von Smoke On The Water. Bis heute darf dieser Song bei keinem Deep-Purple-Konzert fehlen. „Ich hatte es nie über. Ich singe es jeden Abend anders“, erklärte Gillan einmal.